近日，我校張祥志博士課題組在國(guó)際化學(xué)著名刊物《ACSCatalysis》上發(fā)表了題為Asymmetric Three-Component Reaction to Assemble the Acyclic All-Carbon Quaternary Stereocenter via Visible Light and Phosphoric Acid Catalysis的研究論文。
全碳季碳單元廣泛存在于復(fù)雜天然產(chǎn)物和上市的藥物分子結(jié)構(gòu)中，其不對(duì)稱(chēng)催化合成一直是重要的研究前沿。其中非環(huán)狀的全碳季碳的對(duì)映選擇性合成一直發(fā)展緩慢，其主要原因是非環(huán)狀手性季碳中心除了高度擁擠的空間位阻外還面臨構(gòu)象柔性的挑戰(zhàn)。該研究首次利用可見(jiàn)光促進(jìn)的不對(duì)稱(chēng)三組分反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了一系列含有非環(huán)手性全碳季碳中心的醛、酮類(lèi)化合物的高效構(gòu)建。該方法使用的原料簡(jiǎn)單易得，與傳統(tǒng)合成方法相比避免了原料的預(yù)官能化、光催化劑的使用。商業(yè)可得的炔烴、苯醌、吲哚在可見(jiàn)光活化與手性磷酸催化下，以100%的原子經(jīng)濟(jì)性構(gòu)建了非環(huán)手性全碳季碳中心。此外，DFT計(jì)算進(jìn)一步闡釋了該工作中對(duì)映選擇性的機(jī)制。
該工作DFT計(jì)算部分得到暨南大學(xué)高昊教授團(tuán)隊(duì)支持。五邑大學(xué)研究生邱宗旺、朱志強(qiáng)，暨南大學(xué)博士生龍亮博士為該論文的第一作者，五邑大學(xué)張祥志博士、暨南大學(xué)高昊教授為通訊作者，五邑大學(xué)為論文的第一作者單位。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省教育廳和五邑大學(xué)等的經(jīng)費(fèi)資助。
《ACSCatalysis》是美國(guó)化學(xué)會(huì)（ACS）旗艦刊物，最新影響因子為13.7，主要刊登催化化學(xué)領(lǐng)域高水平的研究成果，屬于化學(xué)學(xué)科Top期刊與中科院1區(qū)期刊。
